Neben der Pflege der Musik existierte im Kloster bereits sehr früh auch eine Schule, in der Musik als Teil der Sieben Freien Künste (septem artes liberales) zur Grundausbildung gehörte. Auch wenn sonst die Informationen über das historische Schicksal dieser Schule fehlen, ist belegt, dass der letzte irische Abt, Thomas III. (1403–18), unter der Leitung eines Chormeisters eine MSch. und „Cantorey“ gegründet hat, die mit dem Verfall des iroschottischen Mönchtums und der Rückkehr der irischen Mönche in das Regensburger Mutterkloster 1418 zugrunde gegangen ist.
Nachdem das leerstehende Kloster 1418 von Benediktinern der Abtei Melk neu besiedelt worden ist, änderte sich die Tradition des Gregorianischen Chorals grundlegend, weshalb auch neue Gesangbücher für das Kloster angeschafft wurden und die alten, soweit sie nicht von den irischen Mönchen beim Verlassen Wiens mitgenommen worden sind, für buchbinderische Zwecke zerschnitten wurden. Auch von diesen neuen Büchern einstimmiger Musik sind heute nur mehr einige Fragmente erhalten.
Die weitere Musikentwicklung war stark vom Gebrauch der Musik im Rahmen der Liturgie bestimmt. Wie in anderen Klöstern kam es auch im Sch. innerhalb von Messe und Stundengebet zu einer Verwendung von mehrstimmig vertonten Gesängen, wie z. B. ein heute (2015) noch handschriftlich erhaltenes Magnificat des Arnold v. Bruck oder mehrere große gedruckte Chorbücher mit Werken von O. di Lasso belegen. Besonders bedeutend war in diesem Zusammenhang die Regierungszeit von Abt Johann VII. Krembnitzer (1500–18), der nicht nur eine Singschule beim Stift einführte, sondern auch 1517 die erste historisch belegbare Orgel der Kirche bauen ließ. Die nächsten Jahrzehnte belegen v. a. den ersten namentlich bekannten Organisten des Klosters, Meister Davit sowie seine Nachfolger W. Schmeltzl, J. Rasch, Mathias Faschang (?–?, um 1609), G. Piscator und Ullrich Hans Zettler (Zedler, ?–?, 1660–65).
Ende des 17. Jh.s wirkte J. J. Fux mehrere Jahre beim Sch. als Organist, Komponist und Gesangslehrer, wodurch einige seiner Kompositionen im Rahmen der Stiftsliturgie aufgeführt worden sein dürften. Trotzdem sind heute keine originalen Fux-Kompositionen mehr im Stift erhalten, die ältesten Abschriften fertigte C. Pachschmidt OSB während seiner Zeit als Stiftskapellmeister an. Seine Nachfolger T. Gsur, J. Eybler, I. Assmayr und J. B. Ziegler hinterließen dem Stift eine größere Zahl von eigenen Werken, die bei den verschiedenen Festtagen im Rahmen der Liturgie Verwendung fanden. Darüber hinaus wurden Anfang des 19. Jh.s durch den damaligen Prior Th. Zwettler viele in Wien beliebte kirchenmusikalische Werke, v. a. von J. G. Albrechtsberger, M. Haydn, W. A. Mozart und J. G. Reutter d. J. für den hausinternen Gebrauch angeschafft.
Zur instrumentalen Unterstützung wurde 1715 durch den kaiserlichen Hoforgelmacher Lothar Franz Walter eine große Orgel (II/24) errichtet, die 1804 durch ein neues Instrument (II/47) von I. Kober ersetzt wurde. Nach dem letzten Umbau dieser Orgel im Jahre 1959 durch F. Molzer d. J. entschloss man sich im Zuge der Gesamtrenovierung der Kirche, durch die Schweizer Orgelbaufirma Mathis 1994 eine Chororgel und 1996 eine neue große Orgel im historischen Gehäuse bauen zu lassen. Neben der liturgischen Verwendung im Rahmen des Stundengebets und bei den Kirchengesängen wurden diese Instrumente auch stets im Rahmen von mit Orchestern begleiteten Messen verwendet. Dafür zog der Regens chori, der normalerweise zugleich auch Musiklehrer am Schottengymnasium war, stets den von ihm selbst unterrichteten Chor des Gymnasiums heran, die Instrumentalisten kamen von auswärts. Auf diese Weise musizierte in der 1. Hälfte des 20. Jh.s P. A. Figlhuber OSB, der 1930–38 den Stiftschor leitete, oft mit Mitgliedern der Wiener Philharmoniker und führte so die lange kirchenmusikalische Tradition des Hauses erfolgreich fort. Unter Figlhubers Vorgänger, Sigismund Rudolf Friedl, war 1929 ein Kirchenmusikverein ins Leben gerufen worden, der jedoch nur kurzzeitig bestand (bis 1934). Nach Figlhubers Tätigkeit verschwanden die Orchester-Messen mehr und mehr aus der Liturgie und wurden v. a. unter der Leitung von P. Benedikt Popp OSB (1912–99) durch einzelne Aufführungen eines Chores und den Gemeindegesang ersetzt. In letzter Zeit setzte sich v. a. R. McGuire während ihrer Zeit als Stiftsorganistin (1990–2001) für eine Fortführung der kirchenmusikalischen Tradition des Stiftes im Rahmen der Liturgie und von Kirchenkonzerten ein. Auf ihre Initiative hin wurde 1997 ein eigener Kulturverein gegründet, der zahlreiche Orgelkonzerte mit international renommierten Musikern ermöglichte, 2005 aber wieder aufgelöst werden musste.
Hinsichtlich der Notenbestände des Stiftes legte J. Eybler den ältesten erhaltenen Katalog der Musikalien in zwei Bänden an, der von seinen Nachfolgern I. Assmayr und J. B. Ziegler fortgesetzt wurde, bevor Ziegler ein eigenes, auf drei Bände konzipiertes, aber nicht fertiggestelltes Verzeichnis begann. 1908 verfasste P. B. Losert OSB (1864–1916) ein neues Inventar des Musikarchivs, in dem alle damals vorhandenen Werke aufgelistet wurden. Zu diesem Zeitpunkt befanden sich die Musikalien noch in mehreren Kästen auf dem Orgelchor. Nach einigen Zwischenlagerungen kamen die Kompositionen ca. 1980 in ein eigens dafür eingerichtetes Musikarchiv, wo die Sammlung mit den Musikalien der Schottenpfarren St. Ulrich (Wien VII), Stammersdorf (Wien XXI), Gaweinstal/NÖ und Pulkau/NÖ erweitert wurde. Derzeit befinden sich mehr als 2.500 handgeschriebene kirchenmusikalische Kompositionen und mehr als 600 gedruckte Noten im Musikarchiv. Die gedruckten Noten stammen großteils aus den Nachlässen von P. A. Figlhuber und P. B. Popp.
Neben den Musikern des Stiftes standen noch zahlreiche weitere hochrangige Musikerpersönlichkeiten, wie z. B. A. Bruckner, J. Haydn, F. Liszt, W. A. Mozart, Fr. Schubert und R. Strauss in engem Kontakt zum Kloster. Aus dem 1807 neu gegründeten Schottengymnasium gingen u. a. O. Bach, der Cellist Friedrich Dolezal (* 2.8.1947 Wien), der Geiger und derzeitige Vorstand der Wiener Philharmoniker Clemens Hellsberg (* 28.3.1952 Linz), Th. Helm, L. Kunits, E. Kunwald, A. Lorenz, Joh. und Jos. Strauss sowie P. Planyavsky als Absolventen und spätere Musiker hervor.
G. Reichert, Zur Gesch. der Wr. Messenkomposition in der 1. Hälfte des 18. Jh.s, Diss. Wien 1935; H. Vogg, Franz Tuma (1704–1774) als Instrumentalkomponist. Nebst Beiträgen zur Wr. Musikgesch. des 18. Jh.s, Diss. Wien 1951; A. Peschek, Die Messen von Franz Tuma (1704–1774) , Diss. Wien 1956; H. Hermann, Thematisches Verzeichnis der Werke v. J. Eybler 1976; R. Walter in Organa Austriaca 3 (1982); H. Ristory in Acta mus. 57 (1985); M. Staehelin in Acta mus. 58 (1986); W. Pass/M. Niederkorn-Bruck in A. Schusser (Hg.), [Kat.] Musik im mittelalterlichen Wien [1986], 21–26; E. Wellesz/R. Flotzinger, Johann Joseph Fux 1991; W. Pass in StMw 42 (1993); M. Czernin in Arbeitsberichte – Mitt. der Pannonischen Forschungsstelle Oberschützen 5 (September 1994) u. 6 (Juli 1995); M. Czernin in Fs. zur Weihe der neuen Chororgel am 18. Dezember 1994, 1994; M. Czernin in [Fs.] Die neuen Mathis-Orgeln in der Abteikirche Unserer Lieben Frau zu den Schotten in Wien 1996; MGG 9 (1998) [Wien]; M. Czernin in Early Music 28/2 (2000); E. Lutterschmidt-Ketscher, Die Gesänge zum Graduale und Offertorium von Johann Baptist Ziegler im Musikarchiv des Sch.es Wien, Dipl.arb. Wien 2000; S. Antonicek, Ignaz Assmayr (1790–1862) , Diss. Wien 2001; M. Czernin in M. Fink (Hg.), [Kgr.-Ber.] Straussiana 1999. Studien zu Leben, Werk und Wirkung von Johann Strauss (Sohn). Wien 1999, 3 (2003); M. Czernin in [Kat.] Bibel und Kunst in der Schottenabtei 2003; A. Opatrny, Carolomannus Pachschmidt, Diss. Wien 2004; M. Czernin (Hg.), Die Musik der irischen Benediktiner in Wien 2005; M. Czernin (Hg.), [Kat.] Franz Liszt und das Schottenstift 2008; ÖStA, AdR, BKI-I BPDion Wien VB I-768.